自激光产生以来，人们已经利用非线性光学晶体材料中的各种非线性光学效应(倍频、和频、差频等)成功的将激光的窗口扩大到深紫外、可见、红外、太赫兹等范围，并实现了宽带相干光源和超快脉冲激光。中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室(筹)光物理实验室李志远研究员领导的L01课题组，近年致力于利用准相位匹配技术(quasi-phase matching, QPM) 实现高效率非线性转换的研究，利用铌酸锂超晶格非线性晶体实现了多方向二次谐波的产生[Appl. Phys. Lett. 105, 151106 (2014)]以及宽带二次谐波和三次谐波的同时产生[Light: Science & Applications 3, e189 (2014)]。

 

　　然而，要在单块非线性晶体中实现更高次谐波的产生却是一个难以攻克的关卡，这是由于在高次谐波实现的过程中涉及的非线性上转换过程很多，而单块晶体所能提供的倒格矢很难同时对这些过程中的相位失配进行补偿。在世界范围内，为了实现高转换效率的高次谐波产生，只能利用多块非线性晶体级联使用，同时需要精细地控制每块晶体的相位匹配条件，以获得尽可能高的转换效率。自非线性光学诞生50年以来，还没有在单块晶体中获得高效的高次谐波产生。最近，该研究组利用原创性的科学思路和技术方案，在这一重要的科学难题上获得了突破性的研究进展。该组的博士研究生陈宝琴，张超，胡晨阳和刘荣鹃副研究员等在李志远研究员的指导下，利用啁啾结构非线性光子晶体具有宽带倒格矢分布的特点，首次实现宽带超连续高次谐波的产生，在单块晶体中实现了二到八次谐波的同时产生。

 

　　课题组在沿光传播的方向，将负畴的宽度选为固定值，通过改变正畴的宽度来改变极化的周期，实现了啁啾结构的周期性极化铌酸锂晶体(如图1所示)，并利用高压脉冲极化技术制备了1.6 cm长的实验样品。通过对啁啾结构中畴分布的位置函数进行傅里叶变换得到结构的倒格矢分布情况，如图2(a)所示。理论分析表明，该具有啁啾结构的晶体具有多个宽带的倒格矢带分布，不仅能对高次谐波产生过程中各非线性过程的相位失配进行补偿，还能使入射中红外飞秒脉冲泵浦激光(基频光)的各波长成分都能参与到高次谐波产生的非线性过程当中，从而充分利用激光线宽内的各成分能量，显著提高非线性相互作用的强度，产生高亮度的高次谐波，如图2(b)-(f)所示。

 

　　课题组用中红外飞秒脉冲激光器进行实验，当中红外的飞秒激光(脉冲宽度115 fs, 平均功率20 mW, 带宽3400-3800 nm, 重复频率1 kHz, 峰值功率0.17 GW)进入啁啾结构的样品后，在输出端看到了一个非常亮的白光光斑，用光栅对输出光进行分光得到了0阶和-1阶的衍射光斑(图3)，充分反映了从啁啾结构样品输出的光具有超连续宽带的可见光分布。经仔细的分析和计算，得到晶体内部的转换效率约为18%(可见光波段400-800nm)，远高于用强激光轰击原子气体和等离子体获得高次谐波的转换效率。其中，各阶谐波的转换效率分别为：四次谐波(850-950nm)~0.7%， 五次谐波(660-850nm)~4.5%，六次谐波(560-660nm)~7.2%，七次谐波(485-560nm)~5.1%，八次谐波(350-485nm)~1.2%。实验结果表明，经过特殊的设计，高阶谐波的转换效率可远高于低阶谐波。

 

　　啁啾结构非线性超晶格样品的设计及其成功有多方面的要素。1. 非线性过程利用了铌酸锂晶体最大的非线性系数d33;2. 样品提供了一系列的倒格矢带，基本满足级联过程产生多阶高次谐波的要求;3. 倒格矢带有足够的带宽，可覆盖泵浦飞秒激光的带宽，从而最大限度地利用基频光所有频谱成分的能量;4. 泵浦光为飞秒脉冲激光，有高的峰值功率水平，可显著提升非线性相互作用强度;5. 样品为一维的非线性超晶格，各准相位匹配过程均为共线发生。共线的非线性过程有效精简了光路调整的复杂度，并且避免了走离效应等缺陷，增加了非线性作用长度，进一步增加了高次谐波的转换效率;6. 所有的非线性过程都在单块晶体内部发生，避免了使用多块级联晶体带来的晶体界面耦合损耗的问题。正是具备了如此之多的优点，才使得在单块非线性晶体中实现高效宽带的高次谐波产生，从而在非线性光学的核心战略问题上获得突破性进展成为可能。

 

　　基于啁啾调制的非线性超晶格产生高次谐波的设计方法灵活简单，适用性广，可应用于短波光源、白光光源、超连续光源、光频率梳、超短脉冲激光等高新技术，在照明、信息处理、信号探测、激光加工、光谱分析、微纳光学集成等领域有重要的实际应用价值。在基础科学上，此项成果也为进一步探索固体材料内部光和物质非线性相互作用的丰富多彩的未知前沿领域打开了一扇崭新的窗口，并提供了崭新的研究思路和研究方法。相关的理论和实验工作发表在近期的《物理评论快报》[Phy. Rev. Lett. 115, 083902 (2015)]上，并申请了国家发明专利。

 

　　以上研究工作得到了国家自然科学基金委、科技部和中国科学院项目的支持。