激光诱导分子取向在许多领域有着非常重要的应用，例如X射线自由电子激光衍射成像。固体具有规则的晶格结构，因此可以直接利用X射线衍射实现结构成像，但是气体分子由于无规则的热运动，平均效应会导致衍射图像的模糊，因此需要先将气体分子空间三维取向才能进行成像。同时，气体分子空间取向在产生高次谐波、分子轨道全息、光化学反应操控等方面也有着非常重要的应用。对于简单的线性分子，利用一束线偏振的飞秒激光脉冲可以使得分子沿着光场的偏振方向排列起来。但是，实现分子的空间取向却十分困难，尤其是对于不对称陀螺分子的三维空间取向。半周期的太赫兹脉冲，静电场和平行双色光场通常被用来实现一维线性异核分子的空间取向，而对于复杂分子尤其是不对称陀螺分子的无场三维空间取向，目前还没有效的实验手段能够实现。

吴健教授团队创新性地提出利用交叉偏振的双色飞秒脉冲来实现不对称陀螺分子的全光三维空间取向。实验上，以二氧化硫（SO2）分子为原型，由于该分子具有C2V对称性，将双色场的基频光和倍频光设置为正交偏振，光强比设置为4:1，从而匹配二氧化硫分子的极化分量。通过此前自主发展的飞秒符合成像技术，利用一束圆偏振的探测光对完成空间取向的二氧化硫分子进行库伦爆炸成像，实现对分子轴空间角分布的实时跟踪，在双色光场结束后，成功探测到了二氧化硫分子的三维空间取向。使得氧轴沿着基频光方向实现排列，硫轴沿着倍频光方向实现取向。通过改变基频光和倍频光的光强比和偏振夹角，可以将该方法推广至不具有任何对称性的复杂分子。理论上，通过经典的一维和三维蒙特卡洛模拟，发现了新的超极化对角耦合机制，能够与实验结果定量符合。该发现有可能为基于x-射线自由电子激光器的分子成像技术以及激光诱导电子衍射实验提供超高的时空分辨率。相关研究结果发表在Nat.Commun.9, 5134 (2018)。

图1 二氧化硫分子的空间取向角分布。