相干声子驱动的谷间散射和拉比振荡研究获进展

二维过渡金属硫族化合物因能带具有多谷结构，赋予了电子谷自由度，因而成为研究多体相互作用的理想平台。作为退谷极化的主要机制，自由电子或束缚激子的谷间散射过程，对探讨激发态电子－声子相互作用以及谷电子器件的设计和实现均至关重要。目前，关于谷间散射的理论和实验研究，多基于热平衡态或准平衡态。而超短激光脉冲能够驱动晶格和电子远离平衡状态，体系的超快动力学过程和基本机制尚不明确。

近日，中国科学院物理研究所／北京凝聚态物理国家研究中心表面物理国家重点实验室SF10组博士研究生王晨宇、刘新豹、陈擎等在副研究员王亚娴、研究员孟胜的指导下，利用组内自主开发的非绝热含时密度泛函分子动力学方法和软件（TDAP），探究了单层WSe₂中相干声子诱导的激发态电子K→Q的谷间散射过程（图1），在飞秒时间尺度揭示了非平衡态电声耦合的规律。

研究表明，晶格沿布里渊区边界M点纵波声学声子［LA（M）］的相干振荡，可诱导占据在K谷的光激发电子转移到较低能级的Q谷，散射过程时间尺度约为400fs，与实验结果相符。而与目前实验中观测到的电子占据数指数型衰减有明显不同的是，相干声子驱动的谷间散射呈现出“阶梯式”变化的新奇特征。一方面，谷间散射主要发生在相干声子振幅最小而晶格振动速度最大时；另一方面，电子在K谷散射至Q谷后，观察到由Q谷至K谷的逆散射，类似于周期场驱动下的拉比振荡过程（图1、2）。这两个特征明显区别于热声子条件依从的费米黄金规则，阐明了非绝热效应的关键作用。这种非绝热电子－声子相互作用在二能级模型中得到了直接印证，即当原子接近平衡位置时，非绝热耦合矩阵元达到峰值，促进谷间的电子转移，进而诱导出阶梯式的散射过程（图3）。

此外，该研究探索了借助相干声子调制谷间散射的通用路径。LA（M）声子振幅增加利于提高电子K→Q的谷间散射速率；进一步，借助超快激光脉冲结合声子间的非线性耦合，可实现对短波LA（M）声子振幅的有效操控（图4）。

相关研究成果以Coherent－phonon－driven intervalley scattering and Rabi oscillation in multivalley 2D materials为题，发表在《物理评论快报》（Physical Review Letters）上。研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金和中国科学院的支持。