近日，中国科学院上海光学精密机械研究所空天激光技术与系统部王俊研究员团队和湖南大学潘安练教授团队合作，在小角度(<5°)转角双层MoS2中扭转角度变化对材料晶格结构及其二次谐波特性的调控研究方面取得进展。相关成果以“Nonlinear Optical Response modulated by lattice reconstruction in small-angle twisted bilayer MoS2”为题发表在Advanced Optical Materials上。

材料本征光学特性的研究及其进一步调控，是实现材料应用的基础，具有非常重要的地位和作用。研究人员采用化学气相沉积法(CVD)与pick-up转移方法，精准控制角度，制备了一系列小角度转角双层MoS2样品，利用扫描隧道显微镜(STM)与自行搭建的二次谐波(SHG)测量装置，系统研究了转角这一自由度对材料晶格结构和SHG特性的调制。

研究发现，随着扭转角度θ从1°增大到4°，转角双层MoS2晶格结构发生变化，进而调控其二次谐波特性。STM研究证明θ≤ 2°时晶格重构的存在，同时发现当θ趋于0°时会出现不同高对称性结构。不同高对称性结构的占有率变化会导致层间分离，占有率变化的角度依赖性基本上主导了高频拉曼模式的演变。此外，研究发现当扭转角度θ从2°变化到3°时，其吸收光谱和 SHG 中的 C 激子峰发生偏移，这一现象可以归因于两方面：(1)由能带嵌套产生的C 激子具有多组分性质，(2)晶格重构现象中不同高对称结构的占有率变化。这两方面共同对能带结构带来了影响。单层样品和转角样品SHG强度和 χ(2)的对比进一步说明了层堆叠导致的晶格结构变化被反演到能带结构中，而能带结构变化被线性和非线性光谱所捕获。

研究揭示了小转角双层 MoS2系统中晶格重构与线性和非线性光谱之间的关系。研究结果有望进一步促进小角度转角体系中光学行为的调制，并为未来小角度转角双层 MoS2在非线性光学器件中的应用提供可能。

相关工作得到了国家自然科学基金、国家重大研发计划支持。

图1 (a)θ=1.5°转角双层MoS2的STM扫描图像。单层MoS2和小角度转角双层MoS2(1°-4°)中的(b)Raman光谱，和(c)吸收光谱。(d)θ = 2°转角双层 MoS2在不同激发波长(800-980 nm)下的 SHG 光谱。(e)分别从θ=2°和θ=3°的样品中提取的几个典型的 SHG 光谱。(f)能带结构简化示意图。