日前,太原理工大学光电工程学院纳米光电子器件崔艳霞教授、李国辉副教授团队和隆德大学Kaibo Zheng教授&Tonu Pullerits院士合作在二维钙钛矿激光领域取得重要研究进展,研究以“Localized bound multiexcitons in engineered quasi-2D Perovskites grains at room temperature for efficient lasers”为题发表在国际顶级学术期刊《Advanced Materials》(影响因子32.086)。该论文的第一署名单位为太原理工大学,李国辉为论文第一作者,崔艳霞、Kaibo Zheng、Tonu Pullerits为论文共同通讯作者。
钙钛矿由于具有高光学增益、平衡的载流子迁移率以及可溶液加工等特性,成为一种具有前景光明的激光增益半导体材料。目前,基于钙钛矿材料已成功研制出具有高相干性和可调谐的薄膜、纳米晶和极化激元等多种类型激光。然而,三维(3D)钙钛矿中占主导的自由电子和空穴的双分子复合发光过程在低载流子浓度下效率较低,并且受陷阱辅助非辐射复合的高度调制,使得布居反转所需的载流子浓度大大提高,从而限制钙钛矿激光器的能量效率。
图2.准二维钙钛矿PEA2(CH3NH3)n-1PbnBr3n+1中束缚多极子的形成机制及材料特性
图3.准二维钙钛矿PEA2(CH3NH3)n-1PbnBr3n+1薄膜中的多激子光谱学特性
图4.准二维钙钛矿PEA2(CH3NH3)n-1PbnBr3n+1薄膜中的多激子受激辐射光谱及输入输出特性
降低激发阈值并最小化焦耳热对于钙钛矿激光二极管的实现至关重要。尽管束缚激子有望用于低阈值激光,但在基于准二维钙钛矿的器件中,如何在室温下为激光应用生成束缚激子仍不清楚。鉴于此,研究团队提出开展室温下准二维钙钛矿晶粒的精密设计从而局域束缚多激子用于高效激光,并在实验通过反溶剂法制备精确设计的准二维钙钛矿PEA2(CH3NH3)n-1PbnBr3n+1微观晶粒,成功地展示了在0.97μJ cm-2的极低泵浦能量密度下的室温多激子辐射复合,这只是经典二维材料2D CdSe纳米片所需的四分之一。此外,准二维钙钛矿晶粒中定义明确的平移动量可以限制不利于辐射复合的俄歇复合。此外,准二维钙钛矿晶粒有利于增加激子和双激子的结合能以及相关的辐射复合。因此,制备的<n = 8>相准二维钙钛矿薄膜使室温受激发射的阈值低至13.7μJ cm-2,相对于具有较大晶粒的无定形态对应物降低了58.6%。这项工作的发现有望促进可溶液加工的钙钛矿多激子激光二极管的开发。
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