设计新的化合物或合金，其表面可用作化学反应中的催化剂，这可能是一个复杂的过程，在很大程度上依赖于经验丰富的化学家的直觉。麻省理工学院的一个研究小组设计了一种使用机器学习的新方法，该方法消除了对直觉的需求，并提供了比传统方法实际实现的更详细的信息。

　　例如，将新系统应用于已经通过常规方法研究了30年的材料，该团队发现该化合物的表面可以形成两种以前未被发现的新原子构型，并且在以前的工作中看到的另一种构型可能是不稳定的。

　　麻省理工学院研究生Xiaochen Du，教授Rafael Gómez-Bombarelli和Bilge Yildiz，麻省理工学院林肯实验室技术人员Lin Li和其他三人在Nature Computational Science杂志上发布了一篇论文。

　　麻省理工学院的研究人员开发了一种用于设计化合物和合金的机器学习方法，增强了识别稳定表面结构的过程。

　　这种新方法超越了传统的基于直觉的方法，揭示了材料表面上以前未发现的原子构型。

　　该方法提供了对各种条件下表面特性的动态见解，与静态传统方法相比，这是一个重大进步。

　　研究中使用的自动表面重建框架消除了对预先选择的训练样本的需求，从而提高了效率和准确性。

　　AutoSurfRecon工具是免费提供的，有助于开发用于催化剂和能源相关应用的材料。

　　材料表面通常与周围环境相互作用，这取决于表面原子的确切配置，这可能因材料原子结构的哪些部分暴露而有所不同。想想一个有葡萄干和坚果的千层蛋糕：根据你切蛋糕的确切方式，不同数量和排列的层和水果会暴露在切片的边缘。环境也很重要。如果将蛋糕浸泡在糖浆中，使其湿润和粘稠，或者将其放入烤箱，使表面变脆和变暗，则蛋糕的表面看起来会有所不同。这类似于材料表面在浸入液体中或暴露于不同温度时的反应。

　　通常用于表征材料表面的方法是静态的，从数百万种可能性中寻找特定的配置。新方法允许根据迭代机器学习过程自动选择的一些第一性原理计算来估计所有变化，以便找到具有所需特性的材料。

　　此外，与目前典型的方法不同，新系统可以扩展以提供有关表面特性在操作条件下如何随时间变化的动态信息，例如，当催化剂积极促进化学反应时，或当电池电极充电或放电时。

　　研究人员的方法，他们称之为自动表面重建框架，避免了使用精心挑选的表面示例来训练模拟中使用的神经网络的需要。取而代之的是，它从一个原始切割表面的单个示例开始，然后使用主动学习与蒙特卡洛算法相结合，选择要在该表面上采样的站点，评估每个示例站点的结果以指导下一个站点的选择。该团队报告说，在数百万种可能的化学成分和配置中，使用不到5,000个第一性原理计算，该系统可以准确预测各种化学或电势的表面能。

　　“我们正在研究热力学，”杜说，“这意味着，在压力、温度和化学势等不同种类的外部条件下，这些条件可能与某种元素的浓度有关，[我们可以研究]表面最稳定的结构是什么?

　　原则上，确定材料表面的热力学性质需要了解特定单个原子排列的表面能量，然后确定这些能量数百万次，以涵盖所有可能的变化并捕获正在发生的过程的动力学。虽然理论上可以通过计算来做到这一点，但在典型的实验室规模上“这是负担不起的”，Gómez-Bombarelli说。他说，研究人员仅通过检查几个特定案例就能够获得良好的结果，但这还不足以提供所涉及的动态特性的真实统计图片。

　　Du说，使用他们的方法，“我们有了新的特征，使我们能够对不同成分和构型的热力学进行采样。我们还表明，我们能够以更低的成本实现这些目标，同时进行更少的昂贵量子力学能评估。我们还能够对较硬的材料进行处理，“包括三组分材料。

　　“传统上，在这个领域所做的，”他说，“研究人员根据他们的直觉和知识，只会测试几个猜测的表面。但是我们进行全面的抽样，而且是自动完成的。他说：“由于需要人类的直觉，我们已经改变了一个曾经不可能或极具挑战性的过程。现在，我们需要最少的人力投入。我们只是提供原始的表面，剩下的就交给我们的工具处理。

　　该工具或一组名为AutoSurfRecon的计算机算法已由研究人员免费提供，因此世界上任何研究人员都可以下载和使用它来帮助开发催化剂的新材料，例如用于生产“绿色”氢作为替代无排放燃料，或用于新的电池或燃料电池组件。

　　例如，Gómez-Bombarelli说，在开发用于制氢的催化剂时，“部分问题在于，随着催化循环的发生，人们并没有真正了解它们的表面与它们的体积有何不同。因此，材料在使用时的样子与在投入使用之前准备时的样子之间存在脱节。

　　他补充说：“归根结底，在催化过程中，负责催化剂做某事的实体是暴露在表面上的几个原子，所以目前表面到底是什么样子真的很重要。

　　另一个潜在的应用是研究用于从空气或发电厂排放物中去除二氧化碳的化学反应动力学。这些反应通常通过使用一种充当吸收氧气的海绵的材料来起作用，因此它从二氧化碳分子中剥离氧原子，留下一氧化碳，一氧化碳可以成为有用的燃料或化学原料。开发这种材料“需要了解表面对氧气的作用，以及它的结构，”Gómez-Bombarelli说。

　　研究人员使用他们的工具研究了钙钛矿材料锶钛氧化物(SrTiO3)的表面原子排列，其他人已经使用传统方法分析了三十多年，但仍未完全了解。他们在其表面发现了两种以前没有报道过的原子的新排列，他们预测已经报道过的一种排列实际上根本不可能发生。

　　“这突出表明该方法在没有直觉的情况下工作，”Gómez-Bombarelli说。“这很好，因为有时直觉是错误的，人们认为情况并非如此。他说，这个新工具将使研究人员更具探索性，尝试更广泛的可能性。

　　他说，现在他们的代码已经发布到整个社区，“我们希望它能成为其他用户快速改进的灵感”。