高次谐波光谱解锁高压超导体的电子结构

高压为凝聚态物质创造了很多新奇物态，揭示了令人兴奋的新的物理和化学现象。这其中，在高压氢化物如H3S和LaH10中发现的近室温超导（Tc ＞ 200 K）引起了人们极大的兴趣和关注。

尽管高压超导体的超导转变温度不断升高，由于缺乏有效的探测手段，高压量子态中电子结构和超快动力学行为仍然未知，其超导机制仍然是一个悬而未决的问题。

高次谐波产生（HHG）是将入射激光转换为数倍于激光频率的强相干辐射过程。作为非线性光学的典型代表，固体中的HHG源于强场激光与物质相互作用对带内和带间电子的非线性驱动。因此，HHG光谱自然地包含材料中原子和电子性质的指纹。利用这种非线性、非微扰的动力学过程，人们得以窥探材料的内部性质。

最近，中国科学院物理研究所／北京凝聚态物理国家研究中心孟胜研究员的团队借助第一性原理含时密度泛函理论，利用组内开发的非绝热含时密度泛函分子动力学方法和软件（TDAP），研究了高压超导体H3S中的超快HHG动力学。研究发现，高压超导体中的HHG具有很强的波长依赖性以及各向异性（图1），这表明HHG过程强烈地依赖于电子结构。对HHG的时频分析确定了低阶谐波的带内散射动力学机制。在此基础上，利用HHG光谱，他们重构了费米面附近的能带色散结构（图2）。此外，研究还发现相干声子对HHG谱存在很强的调制作用，表明HHG过程对电声耦合的敏感性。利用相干声子调制的HHG谱，他们进一步重构了费米面附近的电声耦合矩阵元强度（图3）。该研究揭示了材料中多体相互作用（电声耦合）对费米能级附近电子的行为有显著影响。这样的结果支持了高压超导电性的声子介导机制，并为探测高压量子态的电子结构和电声耦合提供了一种全光学方法。

相关研究成果以“Solid－state high harmonic spectroscopy for all－optical band structure probing of high－pressure quantum states”为题发表在《美国国家科学院院刊》（PNAS）上。中国科学院物理研究所博士后胡史奇为该工作的第一作者，中国科学院物理研究所孟胜研究员为通讯作者。参与工作的还有博士生陈大强和博士生杜岚霖。该项研究得到了科技部重点研发计划项目、国家自然科学基金委和中国科学院先导专项的支持。